在乏燃料后处理 PUREX 流程中存在半衰期较长的次锕系元素 (MA:Am, Cm 等),这是高水平放射性废液长期放射性毒性的主要来源。MA的高效分离对于高放废料的最终地质处置具有重要意义。高放废液中裂变产物镧系元素 (Ln) 属于中子毒物且其含量远高于 MA,严重阻碍 MA 嬗变,必须实现镧/锕分离。由于 Ln(III) 在溶液中与 MA(III) 具有非常相似的化学性质,因此从 Ln(III) 中选择性分离 MA(III) 已成为最具挑战性的关键技术。
基于此,南华大学核科学技术学院韦悦周教授团队一直致力于采用萃取剂担载型吸附剂的萃取色层分离技术从高放废液中分离 MA 的前沿性研究,提出了有机溶剂用量少、设备紧凑的二循环萃取色层分离流程概念。其团队成员在Toxic期刊发表了文章,评价了 nBu-BTP/SiO2-P 吸附剂对 Am(III) 和裂变产物 Ln(III) 的吸附/脱附行为,在热柱分离实验中实现了 MA 和 Ln 之间的完全分离,验证了所提 MA 分离工艺原理上的可行性。
利用真空浸渍法合成了新的硅基吸附剂,其细孔径约 20~30 nm、平均直径约 60 μm (图2)。与传统高分子吸附剂相比,这些粒径小的多孔硅基吸附剂具有更快的扩散动力学和相对较低的填料柱压降,适用于高效色谱分离工艺。本研究考察了不同酸度、不同硝酸盐浓度对材料吸附 Am(III) 和 Eu(III) 等三价 Ln 裂变产物的影响。按照 MA 分离工艺 (图1),采用内径 10 mm、长 300 mm 的 nBu-BTP/SiO2-P 填充柱对 MA-Ln 进行了热柱分离实验。
由于裂变产物中 Dy 存在量几乎可以忽略,其吸附行为与 Am(Ⅲ) 相似,因此将 Dy 作为 Am 的模拟元素进行了脱附实验 (图5)。DTPA 对 Dy(Ⅲ) 的解吸率最高。这是由于 DTPA 是一种水溶性含氮络合剂,可与 Dy(Ⅲ) 配合,导致其从吸附剂中脱附。硝酸盐浓度的急剧降低使得 Dy(Ⅲ) 能够被水高效洗脱。
期刊发表与有毒有害化学物质和材料相关的学术文章,主题范围涵盖毒理学、生态毒理学、环境科学、环境工程、环境化学和流行病学等学科。期刊已被 Web of Science、PubMed 和 Scopus 等多个数据库收录。